撰稿| 刘 一 (上海理工大学光电信息与计算机工程学院)

导读

近日，上海理工大学光电信息与计算机工程学院刘一教授带领的超快非线性光学团队与香港城市大学张哲东助理教授和华东师范大学Konstatin Dorfman教授等人合作，观测到了氮离子空气激光效应中的多波长相干控制效应，揭示了振动态量子相干性的重要作用。研究团队采用不同波长的两个探测光脉冲注入到800 nm飞秒激光产生的氮气等离子体中，通过精密控制两个探测光的延时，不仅观测到了不同波长辐射对于上能级粒子数布居的竞争，而且发现了不同波长之间的相干控制效应，从而揭示了振动态相干性在氮气离子相干辐射中的重要作用。该发现为理解飞秒激光激发的氮离子相干辐射的物理机制提供了新的视角，为其波长选择提供了新的途径。

该文章发表在国际顶尖学术期刊《Optica》,题为“Coherent control of the multiple wavelength lasing of N2+: coherence transfer and beyond”。上海理工大学为第一单位，该校博士生张翔和卢琦为该文的共同第一作者，刘一教授和香港城市大学张哲东助理教授以及华东师范大学Konstatin Dorfman教授为该文的共同通讯作者。

研究背景

超快超强激光泵浦空气，在空气等离子体中产生的无谐振腔激射效应在近10年备受超快非线性光学领域的关注，也被称为“空气激光”效应。基于空气中的氧气、氮气分子以及氩气原子，采用适当波长的飞秒或者皮秒强激光进行泵浦，研究人员都已经实现了无需谐振腔的激射效应。空气激光利用空气作为激光增益介质，因此有望在远程大气中形成虚拟激光器，从而为光学远程探测提供全新概念的光源，如图1所示。利用背向的空气激光辐射作为光学远程探测的辐射源，其信号光是背向发射的相干光。相比于传统光学远程探测中探测荧光或者散射光，该信号光发散角极小(几十毫弧度量级)，能量高出约3个数量级，因此有望极大提高光学远程探测的灵敏度。“空气激光”这一新概念光源有望为大气污染探测、痕量物质测量、远程电磁辐射测量等方面带来突破性提高。

基于氮气离子的激射效应采用大气中组分浓度最高的氮气作为介质，备受多个研究小组关注。在高强度800nm飞秒激光的作用下，氮气离子可以在传播前向和背向发射一系列相干辐射信号，如波长为391.4nm和427.8nm的两个跃迁最易被观测到。但是对于这一效应的理解一直是个谜团，有多个模型先后被提出，包括粒子数反转机制、量子相干导致的无反转放大、转动态量子拍频放大、受激拉曼散射等。氮气离子激射效应蕴含着丰富的物理内涵，涉及到共振激发、超快电子过程、超辐射与超荧光、量子调控等方面，其时间尺度跨越阿秒-飞秒-皮秒等多个时间尺度，亟待研究人员去理解和挖掘。

图1.空气激光概念图。从地面朝大气中发射的一束超快飞秒激光将大气分子电离，产生空气等离子体。空气等离子体存在光增益效应，产生前向和背向传播的相干辐射。

创新研究

在本工作中，研究者们在800nm飞秒激光产生的氮气等离子体中注入两个不同波长(391nm和428nm)的探测脉冲，然后以阿秒精度控制两个探测光的时间延迟。在图2中，可以看到当391nm探测光与800nm泵浦光重合以及延后的情况下，391nm的辐射信号得到极大的增强。与此同时，波长428nm的辐射信号呈现出对应的减弱。这两个不同波长的辐射在约6ps的延迟范围内呈现出此消彼长的关系。因为波长391nm和428nm的激射信号共用氮气离子第二激发的振动基态，因此这两个信号之间的此消彼长反映了两个跃迁对于上能级粒子数布居的竞争关系。

图2.391nm与428nm激射信号的相互竞争。在本实验中，428nm探测光与800nm泵浦光的时间延时固定(500fs)，391nm探测光的时间延时从-1ps到8ps进行扫描。

更进一步，以30阿秒为扫描步长的实验揭示了更精致的双波长相干控制效应，如图3所示。在图3(a)和(b)中，扫描的391nm探测光和固定的800nm泵浦光的延时在300fs左右。可以看到，391nm和428nm信号都呈现出精密的调制效应，两者的调制周期相同，均为约1.3fs,这对应于391nm辐射的周期。同时，两个信号的大小变化近乎反相，即在391nm取得最大值时428nm信号为最小值。在图3(c)和(d)中，扫描的391nm探测光和固定的泵浦光的延时在480fs左右。在此情况下，两个信号的变化近乎同相位。实验中，如果固定800nm泵浦光和391nm探测光的延时，而扫描428nm探测光的延时，则两个信号都呈现出周期为1.4fs的相干振荡，该周期对应于428nm辐射的周期。