文章目录

华东师范大学博士学位论文答辩委员会决议

答辩材料2 学位论文导师评阅及同意答辩意见表

摘要

abstract

第一章 绪论

1.1 半导体电子自旋研究概况

1.2 自旋动力学全光泵浦-探测技术

    1.2.1 时间分辨法拉第/克尔旋转光谱

    1.2.2 时间分辨椭偏光谱

    1.2.3 时间分辨圆偏振吸收光谱

1.3 半导体量子点电子自旋弛豫和退相机制

    1.3.1 超精细相互作用

    1.3.2 g因子非均匀展宽

    1.3.3 电子-空穴交换相互作用

    1.3.4 自旋-声子相互作用

1.4 胶体量子点电子自旋动力学研究现状

1.5 本论文主要工作和创新点

第二章 胶体量子点中光致负荷电的产生以及对自旋的影响

2.1 引言

2.2 实验部分

    2.2.1 实验材料

    2.2.2 实验技术与装置

2.3 实验结果与讨论

    2.3.1 空穴俘获剂Li[Et_3BH]产生光致负荷电态

    2.3.2 空穴俘获剂Li[Et_3BH]对胶体量子点电子自旋的影响

    2.3.3 空穴俘获剂1-辛硫醇对胶体量子点电子自旋的影响

2.4 本章小结

第三章 负荷电胶体量子点电子自旋动力学:尺寸依赖、横向和纵向磁场依赖

3.1 引言

3.2 实验部分

    3.2.1 实验材料

    3.2.2 实验技术与装置

3.3 实验结果与讨论

    3.3.1 负荷电CdSe胶体量子点的自旋动力学

    3.3.2 负荷电CdS胶体量子点的自旋动力学

    3.3.3 分析与讨论

3.4 本章小结

第四章 空气和氮气气氛下添加1-辛硫醇对CdS胶体量子点电子自旋动力学的影响

4.1 引言

4.2 实验部分

    4.2.1 实验材料

    4.2.2 实验技术和装置

4.3 实验结果与讨论

    4.3.1 横向磁场下电子自旋动力学

    4.3.2 纵向磁场下电子自旋动力学

4.4 本章小结

第五章 总结与展望

5.1 总结

5.2 展望

参考文献

作者简历及在学期间所取得的科研成果

作者简历

在学期间所取得的科研成果

致谢

文章摘要:半导体量子点的电子自旋态有望应用于量子信息的存储与处理。由于电子空间局域效应和较小的电子-核自旋超精细相互作用,Ⅱ-Ⅵ族胶体量子点具有较长的电子自旋弛豫/退相位时间。本论文利用时间分辨椭偏光谱技术研究了Ⅱ-Ⅵ族光致负荷电胶体量子点的电子自旋动力学。主要研究内容以及研究结果如下:1.室温下研究了空穴俘获剂对CdSe和CdS胶体量子点荷电现象及自旋信号的影响。实验结果表明,通过在氮气气氛下添加空穴俘获剂三乙基硼氢化锂（Li[Et₃BH]）可以在一系列不同尺寸的CdSe和CdS量子点溶液中形成稳定的负荷电量子点。在没有添加Li[Et₃BH]的原生量子点中,自旋相干动力学存在两个进动频率（更小频率v₁组分和更大频率v₂组分）。添加Li[Et₃BH]后,v₁组分信号得到显著增强,而v₂组分信号消失。此外,添加1-辛硫醇也能产生光致负荷电量子点,但对于不同尺寸量子点以及空气或氮气气氛下将产生不同效果。在特定样品中,氮气气氛下添加1-辛硫醇可增强v₁组分信号,而v₂组分信号消失;而在空气气氛下添加1-辛硫醇相反可增强v₂组分信号,而v₁组分信号消失。研究添加Li[Et₃]BH和1-辛硫醇对不同尺寸的CdSe和CdS量子点的荷电现象及其对自旋信号的影响,为第三和第四章自旋动力学的深入研究做了铺垫。2.通过添加空穴俘获剂Li[Et₃BH],获得了一系列不同尺寸的CdSe和CdS负荷电量子点,室温下利用时间分辨椭偏光谱技术系统研究了这些负荷电量子点自旋动力学的尺寸依赖和横向、纵向磁场依赖。研究表明,零磁场下,所有负荷电量子点的自旋退相位均由电子-核自旋超精细相互作用所主导。室温下这些样品的电子自旋退相位时间为¹-2 ns,随着量子点尺寸的减小而变短。CdSe和CdS负荷电量子点的电子自旋退相位时间均包含一个与尺寸D的3/2次方(D^3/2)成正比的时间分量和一个与尺寸D无关的时间分量。施加一横向磁场,CdSe量子点系列的自旋退相位时间随着磁场强度增强而变短;而CdS量子点系列的自旋退相位时间在测量磁场范围（0-700 mT）内,变化很小。施加弱的纵向磁场（50 mT）,CdSe和CdS量子点系列的超精细相互作用自旋退相位机制均受到强烈地抑制。3.室温下利用时间分辨椭偏光谱技术研究了直径为5.3 nm的CdS胶体量子点在空气和氮气气氛下添加空穴俘获剂1-辛硫醇后电子自旋动力学的区别。研究结果表明,空气和氮气气氛下添加空穴俘获剂1-辛硫醇将在量子点中导致不同的负荷电状态,其对应的电子自旋进动频率、自旋g因子、自旋退相位时间均有明显的差异。尽管在零磁场,电子自旋退相位过程均由超精细相互作用所主导,但氮气气氛下样品的超精细相互作用所导致的自旋退相位时间为1.74 ns,而空气气氛下为3.42 ns,是氮气气氛下样品电子自旋退相位时间的2倍左右。当横向磁场从50 mT增加到700 mT,氮气气氛下样品自旋退相位时间从1.72 ns减小到1.57 ns,与横向磁场的依赖关系很弱,表明g因子的非均匀展宽很小（Δg=0.0010）;而空气气氛下样品的自旋退相位时间随着横向磁场的增加（从50 mT到700 mT）,从2.73 ns减小到1.45 ns,与横向磁场有较强的依赖关系,表明g因子的非均匀展宽较大（Δg=0.0056）。